实验室卢善富研究员课题组在碳基非贵金属催化剂方面取得研究成果

随着化石能源资源的日益枯竭及其使用带来的环境问题，基于电化学反应的清洁能源存储与转化技术在未来能源与环境的可持续发展中正扮演着越来越重要的角色。其中，基于电催化反应的电化学能量存储与转化器件（如燃料电池、液流电池）由于清洁、高效等优点而备受关注。在化学能与电能之间的转换过程中，电催化剂是决定反应速率、能源转换效率以及器件功率的关键材料之一。由于活性和稳定性等因素的限制，目前电催化剂普遍依赖贵金属催化剂，如铂、钯等。因此，开发非贵金属催化剂是目前电化学能量存储与转化器件研究领域亟待解决的问题。碳纳米管（CNT）作为一种具有优异导电性能的一维纳米碳材料被广泛用作纳米电催化剂载体和非贵金属催化剂。现有研究表面不同壁数的碳纳米管作为电催化剂时，其电催化活性存在显著差异，但其内在机制并不明晰。

实验室卢善富研究员和王海宁副教授课题组针对这一科学问题通过实验研究和理论模拟的方法，以两个模型电催化体系，VO₂⁺/VO²⁺的电催化氧化还原（全钒液流电池正极电解液）和碳酰肼的电催化氧化（燃料电池液体燃料）探究了不同壁数碳纳米管的电催化活性的差异及相关机制。通过研究发现，不同壁数的碳纳米管存在多种类型的官能团，如羟基、羧基、缺陷位点等；随着壁数的不同，其表面官能团含量存在较大差异，这是造成不同壁数碳纳米管对同一电催化反应活性存在差异的主要原因。对于上述两个模型电催化体系，其电催化活性均主要受到CNT表面羧基含量的影响，羧基含量越高，电催化反应电流密度越高，原因在于碳纳米管表面的羧基官能团有利于碳酰肼分子、钒离子等反应物种在碳纳米管表面吸附；而对于钒电对的氧化还原反应的可逆性主要受碳纳米管表面缺陷含量的影响，缺陷程度越大，可逆性越差。相关研究工作分别发表在国际学术期刊Chem Asian J (2020, 15, 3451，封面及VIP论文）和Phys Chem Chem Phys (2018, 20, 7791)。该系列研究工作有助于研究者加深碳纳米管电催化机制的理解，为高效碳基非贵金属催化剂的设计提供了思路。

相关工作获国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目的支持。